戴笠根据掌握的情况，制定了两套行动方案。第一套方案是在大西路、中山路一带进行狙击，在此时、此地下手机会多，把握性大，得手后易于行动人员撤出，便于处理善后事宜等等。第二套方案是在中央研究院附近进行布置，在此时、此地下手的机会也多，把握性亦大，缺点是一旦被租界巡捕发觉，行动人员较难撤出，有一定风险。
戴笠虽然比较肯定第一套方案，认为此方案易于成功。但他又是个很细心的人。见蒋时，又把第二套方案放在口袋里，以防不测。多年来，他对付蒋的办法就是当第二道菜没有备好时，决不把第一道菜送上去。蒋考虑问题，历来有出人意料之处，其人心机诡谲，不可测度；戴笠应变在先，因而被蒋视为鬼才，受到信任。
果然，当戴笠信心十足地把第一套方案报上去后，当即被蒋否定。蒋认为大西路、中山路地区属华界管辖，在这些地方发生了如此大案，必然要被国内各界舆论追究，到那时案子破与不破都不好交代，徒然自相惊扰，自找麻烦；同时，“同盟” 的领导人大都居住在租界以内，在租界以外地区杀杨，亦达不到敲山震虎、儆戒宋庆龄等“同盟”领导人的作用。只有在租界内执行，特别是在宋庆龄寓所附近下手，才能起到一箭三雕的作用，既可以杀一儆百，又可以显示特务们的力量，还可以不负破案的责任。
戴笠听到这里，用手抹去额角上渗出的细密汗珠，并从口袋里掏出第二套行动方案，双手呈送上去。蒋介石看到亚尔培路331 号距宋庆龄寓所较近，点头说： “很好！你们就照这样去干吧！”
行动方案确定后，戴笠亲自挑选赵理君、王克全等人组成行动组。赵理君是四川人，黄埔五期毕业，特务处成立之初就在上海负责行动工作，为人心狠手辣，果断干练，每遇重大行动，能临危不乱，指挥若定，故被委以组长重任；王克全是安徽人，原系中共江苏省委负责人，被捕叛变后加入特务处。此人考虑问题周密细致，办事机警敏捷，亦富有暗杀、绑票经验，故被委以副组长，协助赵理君指挥行动。组员李阿大、过得诚、施芸之等人均是上海滩上杀人越货的惯匪、手辣心黑的“老枪”。尤其是李阿大，为上海苏北帮的著名杀手，枪法很准，胆量极大，是这个组最主要的行动人员。
戴笠还规定，在整个行动中每个行动人员都必须使用化名，并严守秘密，对父母妻子以及“团体”内的同事，甚至直接领导都不得与闻；要做到“不成功便成仁”，如不幸被捕，应即自杀，不得贪生怕死，泄漏机密，否则将按“团体”纪律给予严厉制裁。为了便于指挥和联系，戴笠指定法租界迈尔西路1 幢3 层楼内的寓所作为行动组的集合地点，由王克全率领行动组人员居住进去；法租界霞飞路中段巷内德丰俄国大菜馆楼上的寓所作为一线指挥所，由赵理君指挥；法租界枫林桥附近的1 幢两层楼寓所作为总指挥所，戴笠亲自坐镇指挥。
戴笠在布置暗杀计划的同时，亦曾动过不少脑筋，企图使杨杏佛不战自退。第一步是通过国民党南京市党部“书面警告”杨杏佛，攻击他为“政治犯”争民权，乃是“为反动张目”，造谣“同盟”的活动是“保障反革命及共产党要犯”，请最高当局下令“解散该团体”；第二步是发动国民党的报刊喉舌大肆攻击“同盟”是 “由杨杏佛献策”、由宋庆龄组织起来，专“抱国际共产党的粗腿”的组织，其成立“根本不合民运法规”，应予取缔等等；第三步是通过国民党政府通知杨杏佛，表示要给一个名义让他出国考察，以脱离国内的政治运动。岂知杨杏佛软硬不吃，不退反进。公然联合文化教育界38 位知名人士领衔签名，要求南京政府行政院、司政行政部释放政治犯，保障民权等等。蒋介石闻知大怒，下令戴笠抓紧布置，对他进行制裁。
为此，戴笠于6 月初从华北赶回，亲赴上海坐镇指挥整个行动。他先让赵理君发出了1 封最后通牒式的恐吓信，信封内装有1 颗子弹头，信上威胁他必须退出 “同盟”，否则将采取断然处置。杨杏佛接信后为之一哂，毫不动摇。他秉性刚毅，为人正气凛然，抱着“革命本是自动的牺牲”的决心，竟把特务的行径在报纸上揭露公布。这更使戴笠恼羞成怒。经报请蒋介石同意，戴笠下令于6 月17 日晨行动。这一天正是星期六，杨杏佛照例起得很早，赶到大西路、中山路上去跑马锻炼。赵理君和王克全已预先赶到中央研究院附近占好地形，准备下手。岂知当杨杏佛出现时，法国巡捕房的1 辆巡逻警车恰好从中央研究院门前经过，赵理君耐着性子等这辆警车开过后，刚要行动，又有1 队换班巡警过来。于是，机会尽失，行动人员只得撤回向戴笠报告。戴笠研究了当时情况，认为租界巡捕房并没有掌握这次行动的任何消息，意外情况的出现只是偶然的巧合，于是下令于6 月18 日星期日的早晨继续进行狙击。
6 月18 日早晨6 时左右，赵理君、王克全已按照戴笠的布置，按时进入预定地点守候，戴笠则在枫林桥寓所专心等候消息。8 时左右，杨杏佛带长子杨小佛从院中坐车去大西路马厩。当杨杏佛的纳喜牌汽车缓缓驶出中央研究院大门时，守候在四周的特务们从4 个方向同时拔枪射击，司机祥度身中两弹，杨杏佛身中3 弹，杨小佛腿中1 弹。赵理君见目的达到，立即下令撤退。这时四周响起了尖厉的警笛声，特务的汽车已开动，而过得诚因起初跑反了方向，此时尚在汽车之后数丈之外。赵理君见情况紧急，立即向过得诚甩手一枪，指挥汽车逃离现场。过得诚因赵理君的一枪未击中要害，踉跄几步，眼看四周巡捕包围上来，只得按戴笠交代的誓言，向自己颈部开了一枪，一下子昏死过去。
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