拿破仑在离开奥地利之前，还有一件事要做，那就是惩罚那不勒斯王国。那不勒斯王国本应保持中立国地位，但那不勒斯王国的波旁王朝与革命后的法国有着不共戴天之仇，尤其仇恨拿破仑，所以当他们获悉法国海军在特拉法加海战中惨败后，欣喜若狂，认为拿破仑一定会失败，便和英国和俄国拉上了关系，向英国、俄国开放了各个港口，在其各邦接纳了1 2000名俄军和8000名英军。那不勒斯王后曾当着法国使节的面毫不掩饰地说：她想使那不勒斯王国成为一根点燃燎原烈火的火柴。"但请陛下想一想，不管这场大火的结局如何，火柴总是首先烧尽。"法国使者这样回答了他。现在，在奥斯特里茨战役以后，这根"火柴"在转瞬之间就燃为灰烬了。拿破仑对波旁王族进行了残酷的清算，他宣告：“波旁王朝不再统治那不勒斯了。"法军立即占领了整个王国。波旁王室在英国舰队的保护下逃到西西里岛，拿破仑的哥哥约瑟夫被任命为那不勒斯国王。
耶拿之战1806年1月26日，拿破仑离开维也纳回到巴黎，受到无数狂欢民众的欢迎。几天后，一个令人兴奋的消息传来：拿破仑的死敌、英国首相威廉。皮特去世，英国要求与法国签订和约。威廉。皮特是第三次反法同盟的创立者和鼓吹者，他希望这个耗费了几百万黄金建立起来的联盟能够阻止法国向英国进攻。然而，奥斯特里茨一战使得这一联盟土崩瓦解。
议员们开始指责威廉。皮特，反对党要他下野，皮特经受不住精神上的震动，就此一病不起，过了几个星期便一命呜呼。格兰维尔继任为英国首相，他任命了同情法国大革命的福克斯为外交大臣。福克斯一贯反对皮特的对外政策，他真诚希望法国和英国能和平相处。于是，福克斯派亚尔默思勋爵去巴黎进行和谈。
拿破仑向亚尔默思勋爵表示：如果英国在他的条件下签订和约，他愿把汉诺威还给英王。消息传到普鲁士，整个宫廷大为震怒。普鲁士曾用了两个侯国交换了汉诺威，只是由于英国因此要对其宣战，才让拿破仑的军队继续驻扎该地。如今拿破仑又将汉诺威作为与英国和谈的筹码，普鲁士政府感到自己受了极大的欺骗。特别是那些在1805年曾极力主张加入反法联盟的人对此更是愤慨，他们断言，如果当时毅然决然地加入反法联盟，便会预防奥斯特里茨的失败，也不致使普鲁士今天在同拿破仑面对面的斗争中陷入孤立无援的境地。
这时，拿破仑为了巩固自己对德意志西部和中部部分地区的统治，决定建立莱茵同盟。
1806年7月12日，德意志各国君主根据拿破仑的命令签订了相应的条约，莱茵同盟正式形成。参加同盟的有巴伐利亚、符登堡、巴登等16个西部和南部的德意志国家。这个同盟选举拿破仑为自己的保护人。为了对皇帝的"保护"表示感谢，同盟有义务在发生战争的情况下为拿破仑提供63000名士兵。许多以前服从奥地利哈布斯堡王朝皇帝们的独立小国，现在都要受到莱茵同盟各国君主的管辖，他们的领土也都划入莱茵同盟各国。整整存在了1000年的"神圣罗马帝国"名存实亡。1806年8月，奥地利皇帝根据拿破仑的建议，取消了"神圣罗马帝国"，废除了“德意志皇帝"的称号。
与此同时，拿破仑开始在被占领地区给身边的高官重臣、兄弟亲戚封王封爵。缪拉元帅为克累弗和贝格大公爵，贝尔蒂埃为纳夏泰尔大公，路易。波拿巴为荷兰国王，塔列兰为贝涅维特大公，贝尔纳多特为本特。科尔诺大公，康巴塞雷斯为巴马公爵，勒布伦为起亚琴察公爵，这些人是拿破仑在这些地区的全权代理人。
莱茵同盟的成立及占领区各重要官员的任命使得普鲁士极为不安。普鲁士看到拿破仑的权力已深入到德意志的心脏，直接威胁着普鲁士的领土完整，反法情绪日益高涨。1806年4月8日，普鲁士向法国发出最后通牒，要求法军立刻从德意志土地上撤出。拿破仑根本不予理睬。6月，拿破仑公开向立法院宣布，他有45万军队，而且有足够的经费来维持，不用借贷，也不会发生赤字。同时他将20万军队集中到莱茵河两岸的阿尔萨斯、洛林和莱茵同盟各国。拿破仑的所作所为激起了普鲁士主战派的狂热情绪，他们咒骂国王是胆小鬼，不敢去碰一碰科西嘉岛的小矮子，同时谴责主和派首领豪格维茨是祖国的叛徒。软弱无能的国王正逐渐受到主战派的控制。
7月6日，俄国外交官乌布里来到巴黎，名义上是来谈判，实际上是来探听英法之间的和平究竟有多大可能。两个星期后，塔列兰与乌布里签订了法俄和约的初约。不过，俄皇亚历山大并不急于批准这项和约，他要看法国与亚尔默思勋爵谈判的结果如何。
英法两国在谈判桌上讨价还价，互不相让。这时传来一个意外消息：外交大臣福克斯去世了。福克斯是英国唯一竭力主张与法国议和的人，随着他的去世，英法谈判也宣告结束，俄皇也就拒绝批准法俄和约。
7月24日，普、俄就同法国作战问题达成秘密协定。根据协定：一旦普法战争爆发，俄国则用武力援助普鲁士。这时期鲁士与英国的关系十分微妙，尽管两国表面上因汉诺威问题处于剑拔弩张的紧张状态，而实际上，英国正极力怂恿普鲁士对法作战，并保证提供大量英镑支援。这样，以俄普为中心、由英国提供经费的第四次反法联盟又开始形成。
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