在大革命时代，邓演达对毛泽东十分器重。1926年2月，当邓演达主持中国革命军总政治部，设立农民问题讨论委员会时，他就想到了毛泽东，特聘他为委员；同年４月，在国民党中央执委会决议成立土地委员会时，邓演达又在会上亲自提议请毛泽东为委员；为了加强对全国农民运动的组织领导，邓演达决定成立全国农民运动临时执委会，又特请毛泽东为委员、常委、组织部长；当邓演达担任中央农民部部长时，为了培养农民运动干部，在武昌创办中央农民运动讲习所，邓演达自任所长，而特聘毛泽东为副所长，主持所务。由此可见邓演达对毛泽东是多么赏识。
由于邓演达忠实遵循中山遗教，认真执行“联俄、联共、扶助农工”的三大政策，在1927年3月10日召开的国民党二届三中全会全会上，被选为中央执行委员会委员。中央政治委员会委员、中央军事委员会主席团成员和中央农民部部长，并任中央军事委员会总政治部主任等职。
1927年6月30日，邓演达鉴于革命形势逆转，又感到无力挽回狂澜，就怀着沉痛的心情，决心出走。
临走前，他给国民党中央委员写了一封告别信。信中说：
我以为总理的三民主义是我们革命的张本，照着总理的三民主义去做，必然可以得到大多数民众——尤其是农工群众的拥护，可以完成革命。不幸到了今日，总理的三民主义受了不少的曲解和背叛……我因为这个，所以离开了目前的工作，而且希望我们党的领袖们反省。
信中最后说：
同志们，革命是我们的职业，三民主义的国民革命是我们的立场。同志们大家奋斗！我们一定在最近的将来和大家再见！
邓演达将信发出后，即化装为检查电线的工人，离开武汉，沿京汉线北上郑州，再转西安。在西安会合了由武汉回国的俄国顾问，经五原、榆林，越沙漠，到西伯利亚，最后抵达莫斯科。
邓演达于1927年8月15日抵达莫斯科后，一直在思考中国革命问题。他认为大革命的失败，首先是领导机构的罪恶；要继续进行农工的解放工作，只有否定这一领导机构，建立一个革命的、代表农工利益的和能战斗的指挥机构。1927年10月，他和正在莫斯科考察的宋庆龄、陈友仁交换了意见。他们一致认为，为了不中断中国革命，有必要成立一个临时性的革命领导机关——临时行动委员会。其任务在于宣告南京、武汉的国民党中央之罪恶；迅即筹备召集全国各省市代表大会，选出临时中央执行委员会，以行使中央执行委员会职权；筹备国民党第三次全国代表大会，以解决一切革命问题。临时行动委员会到全国各省市代表大会成立日起，即行取消。根据这一精神，由邓演达起草了《对中国及世界革命民众宣言》。以中国国民党临时行动委员会的名义于1927年11月1日在莫斯科发表。
1930年5月，邓演达回到上海。他一到上海，就与同志们酝酿成立新组织的问题。1930年8月9日，在上海法租界召开了“中国国民党临时行动委员会”成立大会。到会的有十个省的代表，包括黄琪翔、章伯钧、季方、朱蕴山等三十余人。会议由邓演达主持，通过了六项信条和邓演达起草的纲领《我们的政治主张》，选举了中央机构——干部会，由邓演达任中央干部会总干事。至此，中国国民党临时行动委员会正式宣告成立（这一组织便是中国农工民主党的前身，1947年始改名为中国农工民主党）。
1931年2月，宁粤分裂，国民党中有不少中央委员不愿与蒋介石合作，而纷纷去广州，另组国民政府。在这样的形势下，邓演达同陈铭枢、杨杏佛等密商起义反蒋的军事行动。他们商定：陈铭枢到江西吉安把“围剿”红军的十九路军调广东，树起停止内战和反蒋的旗号；邓演达去江西临川一带，策动“围剿”红军的十八军起义；同时，联络武汉驻军以及西安和华北方面原西北军一齐响应，以推翻蒋介石的统治。
1931年8月17日，邓演达临启程去江西前，不幸在上海被捕了。
邓演达被捕后，蒋介石立即从南京打来电话，命令将邓押往南京。邓演达在南京关押期间，蒋介石要他放弃自己的政治主张，宣布解散组织；又提出由蒋任总司令、邓任副总司令，一同去江西剿共，或者派他出国考察。这一切，都被邓演达一句话挡回了：“我要为中华民族维护正气！”
蒋介石无计可施，便把邓演达转移到紫金山麓的茅屋内，严加看守。当时，有位看守递出邓演达写的一张字条，大意是：他已移至南京郊外，难再联系，愿做白发囚徒，要同志继续为革命努力。
邓演达在紫金山麓被囚禁一个月后，适值蒋介石要宣布下野。据说，蒋介石清楚地知道，他下野后，邓演达很有可能上台。邓如上台，对他威胁最大。于是，他便在下野之前，迫不及待地下令将邓演达秘密杀害于南京麒麟门外沙子岗。时为1931年11月29日，邓演达时年三十六岁。
邓演达对毛泽东有着特殊的信任。如1930年邓演达回国后，在上海一方面积极筹建中国农工民主党，一方面又主动找中国共产党负责人商谈建立共同反蒋联合阵线问题，但当时中国共产党正受王明“左”倾机会主义路线的影响，对邓演达的主动合作不予理睬。在这种情况下，邓演达没有失望，就是因为他把希望寄托在当时还不是中国共产党主要负责人的毛泽东身上。他说：“看来共产党在‘左’倾机会主义占上风的时候，联合阵线是不可能实现的，将来如果毛泽东一派当了权，我们是可能合作的。”可见他对毛泽东是多么信任，而后来历史的发展完全证实了邓演达的预见。
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