在都督人选上，同盟会方面竭力推举陈其美，帮会、报界和留日学生也都拥戴陈其美;光复会方面拥戴李燮和，淞沪一带的起义军警也支持他。在11月6日的会议上，正当众说纷纭、争持不下之时，帮会成员刘福彪突然举起一颗手榴弹大呼：“都督非选陈英士不可，否则我手榴弹一甩，大家同归于尽!”在这样的威胁下，其他人都屈服了，最后经过斡旋协商，大家同意由陈其美出任沪军都督。会议一结束，街头就出现了安民布告，上面赫然盖着沪军都督的大印，原来他早在起事前就已准备好了，陈其美“四捷”之名果然不虚。11月8日，中华民国军政府沪军都督府正式成立。
但李燮和不服，在吴淞也称军政分府都督，一时独立后的上海出现了两个军政府。陈其美曾派人刺杀李燮和，但没有成功。李燮和最后被迫离开上海，陈其美终于独享上海光复的胜利果实。
1912年3月，袁世凯当上中华民国大总统后，自然要解除革命党人的兵权。为了解除陈其美的兵权，袁世凯调他出任唐绍仪内阁的工商部总长，但因为他辞不就任，遂于7月被解除沪军都督之职。1913年3月宋教仁遭袁世凯派人暗杀，二次革命爆发，陈其美又被举为上海讨袁军总司令。
二次革命之前，袁世凯就早有准备，军力充足。国民党准备不足，仓促应战，因而在北洋军的打击下很快宣告失败。孙中山等革命党人只得流亡海外，躲避追杀。
二次革命失败后，袁世凯的北洋势力乘势向南方拓展，袁更倒行逆施下令通缉孙中山、黄兴、陈其美、朱执信、邓铿、李烈钧等数十人，并解散国民党，废止《约法》，国民党人遭受的迫害不可言宣。孙中山于1913年8月抵达日本，检讨二次革命的失败，认为并非袁世凯强大，而是国民党涣散，各行其是，不听中心领袖的指导所致。因此孙中山欲重组一个听命于中央领袖的政党。11月，陈其美应孙中山之命赴日本，支持孙中山另组中华革命党的事宜。
陈其美建议孙中山以帮会方式收纳中华革命党人，即所有入会人员都必须宣誓，如有背叛即赴死刑。虽然这个建议遭到了黄兴等革命元老的反对，但孙中山救国心切，还是接纳了。显然，这个组党行动本身已经与“民主共和”的观念相违背。
中华革命党声势日渐壮大，孙中山乃下令讨袁，令革命党同志潜伏各地暗中布置。是年10月陈其美与许崇智奉孙中山命潜伏广东，由东京路经上海，上海同志坚持要留陈其美在上海主持反袁工作，许崇智就上书孙中山，请准陈其美留在上海负责一切，孙中山答应了。当时上海镇守使是袁的死党郑汝成，有精兵数万扼长江咽喉，控制海军，为袁世凯的东南屏障。
陈其美和革命同志认为如果不除郑汝成，则上海形势将不利于反袁活动。11月10日是日本天皇登极典礼，驻沪日本总领事开会庆祝日皇登极，郑汝成因是上海军政最高首长，照例必须往贺，陈其美布置死士十余人，预伏于龙华到日本领事馆所经路线，英租界外白渡桥一线由精于枪法的王晓峰、王明山二人担任。10日晨，王晓峰持两支手枪，王明山怀两颗炸弹，埋伏在白渡桥侧。11时，郑汝成偕其司务长乘汽车来，将近外白渡桥，因为车辆拥挤，行驶缓慢。王明山以第一枚炸弹扔向郑车，未击中，炸弹爆炸声使行人仓皇逃避，郑的司机拟开快车，说时迟那时快，王明山再向车内掷出第二枚炸弹，轰隆一声，车盖爆裂，玻璃纷飞，郑汝成当场被击晕，车亦停驶，王晓峰攀附在车门上，用驳壳枪猛射郑头部十余发，郑当场就毙命。两位壮士击毙郑汝成后，神色自若，态度从容，弃枪就捕，从容赴义。
郑汝成是袁世凯的亲切死党，郑死后，袁世凯极为震动，令杨善德继任上海镇守使。杨没有郑精干，革命党人紧接着又发动12月5日的肇和兵舰起义。
肇和兵舰起义是陈其美一手策划的，总机关设在上海法租界霞飞路渔阳里五号，以蒋中正、吴忠信、杨庶堪等分任军事、财政、总务之责。
12月3日袁世凯欲运兵南下，命肇和舰于6日开赴广东。革命党认为肇和舰已运动成熟，如果听任其离去太可惜了，陈其美征得肇和舰长黄鸣球及舰上练习生陈可钧等的同意后，定于12月5日起义。由杨虎率领一部分同志占领肇和舰，猛轰制造局;由孙祥夫率一部分同志占领应瑞、通济两舰，为肇和舰做后援;制造局及城内一部分联络成熟的军警，立即响应。他们推选陈其美为淞沪司令长官，吴忠信为参谋长。5日下午4时，杨虎率海军陆战队同志30余人乘小汽艇袭取肇和，陈可钧等在舰上响应，顺利占领肇和舰，立即向陆上攻击。不幸另一支由孙祥夫率领的同志，所乘小汽轮没有照会，被租界巡捕房干涉，无法开出，不能按照计划占领应瑞及通济两舰。因此肇和舰遂陷于孤立无援的境地。陆上同志听闻肇和舰的炮声，按照原计划分别向电报局、电话局、巡警总局、工程总局等机关进攻，陈其美偕蒋中正督战，但袁军炮火猛烈，革命军伤亡众多，海上、陆上都无后援，导致功败垂成。
肇和起义失败以后，陈其美、蒋介石等人逃往日本。1915年袁世凯图谋复辟，蔡锷在云南发动护国战争，陈其美便想回国参加讨袁运动。据说陈其美在东京准备回国时，袁世凯曾派人前往游说，声称只要陈其美不过问国内政治，使资助他五十万元赴欧美考察。陈其美对游说者说：“我个人不需要这么多的钱，我想要这笔钱，无非是为了国家。一次付清，可以用作革命经费。”游说者说：“你错了，这笔钱不是想让你拿去革命，而是让你不要革命了。你如果拒绝了，那袁世凯就要把这笔款用于杀你。”
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