民国建立后，章太炎强烈感受到南京临时政府的软弱无力，他提出的种种主张和方案不被采纳。此事，他更希望尽早结束南北分裂的局面，共御外辱。最后，为了实现自己的政治抱负，权衡对比后，他将希望寄托在袁世凯身上。于是章太炎开始摇动手中的笔，为袁世凯摇旗呐喊，攻击同盟会的革命党人，骂他们是“鼠窃狗偷”的“群盗”。但当袁世凯如愿上台，并开始密谋称帝时，梁启超和章太炎等人才如梦方醒，悔之莫及。此时，章才认识到革命党人必须重新联合起来，于是主动找到孙中山、黄兴等人，开始商讨如何对付袁世凯的阴谋。
袁世凯上台后，给了章太炎一个虚职：“东三省筹边使”，并拨给他1万元费用。章踌躇满志，到吉林赴任，发表了《筹边使告东北父老书》和《筹边使四策》等文告。没想到刚到东北便受冷遇，无人迎接不说，召见吉林西南道孟宪彝和长春知府德养源，二人竟不理会。章气愤不已，找到吉林都督陈昭常说：“本使是国家堂堂官吏，他们被传不到，就是目无本使，就是目无共和国家！”陈昭常知袁的用心，并不和章计较，对章恭敬如仪，好吃好喝招待，最终将章礼送出境了事。至此，章才若有所悟，对袁颇为失望。
当孙中山、黄兴等人发动“二次革命”讨伐袁世凯的时，章太炎已经和他们分道扬镳了。在民国成立的初期，章太炎虽为革命元老，但他的意见得不到采纳，故对原先的革命同志孙中山、黄兴颇有不满，他一直站在先是同盟会、后为国民党的对立面。但出人意料的是，他对那个被造反的新军士兵从床底下拖出来的黎元洪，一直都心生好感，无论政治风云如何变换，他都鼎力支持黎，以至于有报社记者说：“章太炎先生的政见，无外乎‘总统非黎公不可’。”
章太炎在为刘成禺的《洪宪纪事诗》作序时，将袁世凯的洪宪解释为：“袁世凯以明太祖建号洪武。满清以太平军为劲敌，其主洪也。武昌倡议者黎元洪，欲用其名以厌胜之，是以建元曰洪宪。”
章太炎到唐继尧处游说唐，发现唐没有出兵诚意，而且唐治下秩序混乱，乌烟瘴气，颇为失望。于是，他在白昼手提灯笼，漫步街市，灯笼上书“大元帅府秘书章”的字样，引起围观如堵。有人问他为何，他道：“此地种鸦片，漆黑一片，不照明何以举步？”也有说法称章在门口点着红灯笼，别人问起，他答：“四海茫茫，到处黑暗。”
1920年，章太炎由最初的反对军阀割据转变为赞成军阀割据，提出“联省自治，虚置政府议”的主张。次年，黎元洪就任总统，章太炎受勋一枚，到处宣讲“联省自治”，还主张首都“南迁武汉”。
1923年9月，《华国月刊》在上海创刊，章太炎任社长，该刊宗旨为发扬“国故”，挽救“人心”。
1924年，中国国民党第一次全国代表大会召开，发表宣言，实现国共合作。在国民党右派冯自由、居正等人的怂恿下，章太炎公开发表言论，反对国共和作。章太炎说蒋介石执行的三民主义是“卖国主义、党治主义与民不聊生主义。”
1925年3月，孙中山病逝，灵柩运到南京，奉安中山陵。章太炎专程来到南京吊唁，参加奉安大典。章太炎到南京后，达官贵人们设宴为他接风洗尘。席间，有人请章题字留念。章想起沿途见闻，深感许多革命党人已腐化变质，有感而发，挥笔写下对联一副：“诸君鼠窃狗跳，斯君痛哭；此地龙盘虎踞，古之虚言。”众人见了，面面相觑。
章太炎曾作一联挽孙中山：“举国尽苏联，赤化不如陈独秀；满朝皆义子，碧云应继魏忠贤。”因为碧云寺，明天启年间由太监魏忠贤扩建，并在此建坟，准备死后葬此。魏忠贤自缢后，他的党羽葛九思于1644年随清军入京，在此建魏的衣冠冢。1925年，孙中山在京逝世后，曾在该寺的后殿停过灵柩，因而此殿后改为名为中山堂。后又在该寺金刚宝座塔下建孙中山衣冠冢。章太炎反对共产党，对国共合作不满，于是以此联骂那些尊崇孙中山的人尽是魏忠贤的义子。
1927年，章太炎被国民党上海市党部临时执委会点名称为第一号学阀，呈请国民党中央加以通缉。
1935年，国民政府代表何应钦与日本梅津美治郎签订《何梅协定》，章太炎对此丧权辱国的协定十分愤慨，当即作诗寄于友人，曰：“淮上无坚守，江心尚苟安。怜君未穷巧，更试出蓝看。”讽刺国民政府在淮河一带不设防坚守，竟把中原轻易丢掉，而仍无动于衷。
【囚禁】
1898年秋，戊戌变法失败后，章太炎力主革命，时蔡元培请章到爱国学社做排满革命的讲演，讲演内容随后发表在《苏报》上，引起清政府的震怒。恰巧当时邹容写《革命军》一书，请章太炎为之作序。清廷便查封《苏报》和爱国学社，没收财产。因章太炎在序言中毫不客气地称光绪帝为“载湉小丑”，清廷便以大逆不道罪将太炎告上法庭。以一国讼一人，近代以来，不知有第二人。
因讼案发生在上海租界，当时，满清政府曾向西方列强许下了沪宁铁路的特权、白银10万两引渡章太炎、邹容，但在舆论重压下，西方列强称：“租界事，应当在租界处理。”章太炎等人的案件仍由列强的会审公廨审理，得以不被清廷引渡。
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