当初，他的父亲李璟本来打算传位给自己的弟弟景遂，但他的长子弘冀，却是天性忌刻之人，得知父亲有意传位给叔父后，竟派人用毒药将景遂毒死。于是李璟只好立他为皇太子。谁知人算不如天算，弘冀在被立为太子后的一个月也得急病死了。而李煜的几个兄长又都夭折，这样，皇位继承人选就落到了李煜身上。
他不曾料到会当皇帝，也不想当皇帝，但偏偏又当上了皇帝，既当了皇帝却又不懂得玩政治，只会吟诗作词，玩弄风月。《诗薮杂编》说他“后主目重瞳子，乐府为宋人一代开山”；《艺苑言》也说他“后主直是词手”。也就是说，他是词坛高手、词林宗师。这恰是君王的“短处”，也正是他作词人的“长处”。所以有人为之叹息说：作个词人真绝代，可怜命薄作君王。
李煜擅长填词，也迷恋于笙歌艳舞，他曾自称是“浅斟低唱、偎红倚翠大师，鸳鸯寺主”，可见其风流。李煜有不少嫔妃。但是，他最爱的人，却是自己的皇后周氏姐妹。
大周后是南唐功臣大司徒周宗的女儿，名叫娥皇。在李煜十八岁那年嫁给了他。她是一个美人，几种南唐史书都说她“有国色”，李煜在后来悼念她的文章里也说她“纤秾挺秀，婉娈开扬”。但她并不满足于自己的天生丽质，还独创了“高髻纤裳”“首翘鬓朶”等妆容，尽显自己的绝世美色与曼妙身姿。此外，她多才多艺，所有闲情雅致的玩艺门道无所不精。又“通书史，善音律，尤工琵琶”。她曾在中主李璟的生日宴席上弹奏琵琶，李璟对她的技艺十分称赏，把一把珍贵的“烧槽”琵琶赠送给她。大周后和李煜才子佳人，情趣相投，日日厮守在一起宴乐歌舞，可谓夫唱妇随了。一次冬日饮宴，酒到半酣的大周后举杯邀李煜起舞，李煜便开玩笑，要她先给自己新谱一曲才可以。大周后并不推辞，顷刻而成《邀醉舞破》《恨来迟曲》。如此即兴作曲，若不是具有相当深厚的音律知识和音乐禀赋，是很难做到的。大周后还修复了著名的《霓裳羽衣曲》。《霓裳羽衣曲》原是从西凉传入的法曲，经过唐玄宗李隆基的润色，成为规模盛大、气势宏伟的大型舞曲。安史之乱之后，《霓裳羽衣曲》失传，到五代十国时只保存了残破不全的曲谱。李煜得到残谱后，大周后和他一起“变易讹谬，去繁定缺”，使旧曲新生，“繁手新音，清越可听”。对于两人温柔缱绻的爱情生活，李煜也有很多词来描绘，如《一斛珠》：“晓妆初过，沉檀轻注些儿个。向人微露丁香颗，一曲清歌，暂引樱桃破。罗袖裛残殷色可，杯深旋被香醪涴。绣床斜凭娇无那，烂嚼红茸，笑向檀郎唾。”
大周后的活泼娇憨，李煜的深情欣赏，都由此可见了。还有一首《后庭花破子》：“玉树后庭前，瑶草妆镜边。去年花不老，今年月又圆。莫教偏，和月和花，天教长少年。”
“天教长少年”，李煜衷心地希望自己和大周后能白头偕老，岁岁长圆。然而正如古诗所说“大凡好物不坚牢，彩云易散琉璃脆。”他和大周后神仙眷属一样的日子，只有短短的十年。
这似乎是有征兆的，当年大周后修订《霓裳羽衣舞》的曲子时，就有人说法曲的结尾应该缓慢而此曲却改为急促，恐怕不是什么好兆头。果然，大周后不久就得了重病。就在这时候，她和李煜最钟爱的小儿子，四岁的仲宣也得急病死去了。大周后知道了这个消息，十分伤心，病得更加厉害了。李煜朝夕相伴左右，所有的饮食他都要亲自照顾，汤药也一定要亲口尝过才喂给妻子。寒冷的冬夜里他夜复一夜地守护在妻子身边，倦极也只是和衣而卧，衣不解带。但这一切都不能挽救大周后的生命。大周后把烧槽琵琶和自己臂上一直佩戴的玉环留给李煜作纪念，又亲自写了要求薄葬的遗书。于乾德二年的十二月去世，时年二十九岁，谥“昭惠”，下葬懿陵。
李煜才丧爱子，又失娇妻，自是悲痛万分。在大周后的葬礼上，他已经变得形销骨立，只能拄着拐杖才能行走了。他为大周后写下长篇的诔文，言辞哀戚动人，结尾署名“鳏夫煜”。即使过了很多年，他对她也不能忘怀，还屡屡作诗作词怀念。
但是，在李煜与大周后这段完美的情缘之间，却也有一段不和谐的音调。
大周后病重的时候，她的妹妹前往宫中探视。她和姐姐一样，也是个美人，此时正值豆蔻年华，娇艳可人。李煜一见，不由得动起心来，于是两人堕入了爱河。为了避免刺激病中的大周后，他们只能偷偷地相见，李煜曾有《菩萨蛮》一词，描绘了相见的情形：花明月黯笼轻雾，今宵好向郎边去。
划袜步香阶，手提金缕鞋。
画堂南畔见，一向偎人颤。
奴为出来难，教君恣意怜。
但天下没有不透风的墙，大周后还是知道了这件事情。妹妹去探望她，她随口问她来了多久，天真的妹妹就说自己已经来了好几天了，大周后马上明白了一切，据说她当下就翻身向内，不再说话，至死都没再转过身来。于是李煜在皇后葬礼上的伤心过度，也就被解释为是有意掩饰自己对妻子的不忠的虚伪表演。可是，事情也许并没有这么简单，李煜是一个多情的人，对于大周后和她的妹妹，他是应该同样深爱着的。至于说他怕别人讥笑自己不忠于妻所以故意折腾得形容憔悴来见大家，未免就太匪夷所思了。作君主的人太迷恋女色，一向被认为是“昏君”的表现，正是大臣们进谏的好题目，他又何必如此劳心费力地表演呢。
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