针对阿里不哥的军事、行政部署，忽必烈也采取了相应措施，他派八春、廉希宪、商挺为陕西四川等路宣抚使，粘合南合、张启元为西京等处宣抚使，与阿里不哥的支持者浑都海、霍鲁海、刘太平争夺陕西、四川，并阻止两川支持阿里不哥的军队东进；派合丹、合必赤、汪良臣等增援八春；派也松格等为东路先锋出兵阻击玉木忽儿。同时，自燕京、西京（今山西大同）、北京（今内蒙古赤峰市宁城）运米至开平、抚州、净州（内蒙古四子王旗）、鱼儿泊（今内蒙古克什克腾旗达里诺尔），以备军储。
廉希宪等晚于刘太平二日入京兆，他一方面“大集官吏，宣示诏旨”，安辑城内，一方面“遣人驰往六盘山，宣谕安抚”⑤。蒙哥死后，其子阿速带扶柩护玺返回漠北，大部分军队由大将哈剌不花率领退屯六盘山与驻守在那里的浑都海会合。留守四川的蒙古军统帅纽邻部下的奥鲁官和副将乞台不花与六盘浑都海联系密切，驻守成都的密里火者也是他的同党。希宪派往六盘的使者被杀，浑都海等已约日进兵。在面对强敌的严峻形势下，希宪遣万户刘黑马逮捕刘太平、霍鲁海，人川杀密里火者于成都，令总帅汪惟正杀乞台不花于青居。征秦巩平凉等处诸军，以所佩虎符银印授汪良臣，使统诸军备六盘，以六盘兵精，戒八春、汪良臣“毋与争锋，但张吾军声”，阻止浑都海兵东进，以待援军。同时宽宥被俘的西川奥鲁官，收其军为己用。
八月，阿兰答儿与浑都海军合，南军诸将首战失利。后合丹、合必赤与八春、汪良臣等合兵再战于平凉，大胜，俘斩阿兰答儿、浑都海。东路也松格也败北军先锋玉木忽儿。冬，忽必烈决定亲征和林，阿里不哥逃往谦谦州（在今叶尼塞河上游南），南军占领和林。
为了休养士马，阿里不哥向忽必烈请降，表示在秋高马肥后入觐，得到允准。中统二年（1261）秋，他提兵南下，声称前来投降，却突然袭击了边将也松哥，占领了和林，并派兵南向骚扰漠南，忽必烈再次亲征。他紧急调动军队，宗王塔察儿、合丹，驸马按陈、帖里该和汉将史天泽等同行。大军与阿里不哥遇于昔木土脑儿，塔察儿与合丹、合必赤等分兵奋击，先败阿里不哥所部的斡亦剌军，杀其将合丹，追北五十余里，阿里不哥败退。由于忽必烈没有穷追溃逃的阿里不哥，使他们误认为南军已经撤退，于是后军统帅蒙哥之子阿速带与阿里不哥商量后率军继进，与忽必烈中军相遇，忽必烈亲自督战，丞相线真将右军，史天泽将左军，合势进逼，左翼史天泽军大败北军右翼；右翼线真军与北军杀伤相当，不分胜负，激战后各自撤军。此后，忽必烈命塔察儿率军北上，而以蒙古、汉军分守居庸、古北诸关口。
在争夺漠南的同时，两兄弟也都力争控制察合台兀鲁思，忽必烈派察合台曾孙阿必合失（木秃坚孙，不里子）回封地主持兀鲁思事务，他与其兄弟同行，在漠北为阿里不哥逻卒擒获，被杀。阿里不哥另派察合台的孙子阿鲁忽（察合台第六子拜答儿的儿子）主持其祖父封地的事务，并要求他提供粮食和武器，守卫质浑河边界，阻止旭烈兀、别儿哥派军增援忽必烈。同时遣使至察合台兀鲁思境内征调军需，使者在短期内征调了大批牲畜、马匹和武器。
受阿里不哥支持夺得了察合台兀鲁思统治权的阿鲁忽，在控制了察合台封地全境后，不愿再听命于阿里不哥。他扣留了阿里不哥使者征调的牧畜、武器和钱物，宣布拥护忽必烈。旭烈兀也倾向忽必烈，并遣使责备阿里不哥。于是他们对各自控制区的统治权也得到了忽必烈的认可。
阿鲁忽的背叛令阿里不哥极为愤怒，于是他率兵攻打阿鲁忽。阿鲁忽在不剌城击败阿里不哥的先锋军并杀其先锋哈剌不花后，回到伊犁河，驻在自己的斡耳朵并遣散了军队。阿里不哥后军继至，夺取并洗劫了伊犁河和阿力麻里，阿鲁忽退至忽炭（今新疆和田）和可失哈耳（今新疆喀什噶尔）。阿里不哥在伊犁河和阿力麻里地区驻冬，他无节制地宴饮和寻欢作乐，残酷地掠夺和杀害军民，激起了当地人民和属下将领的不满，一些追随者开始脱离他。旭烈兀的儿子玉木忽儿借口有病，首先离开，接着蒙哥之子玉龙答失、阿里不哥的一些千户长也陆续脱离他投降了忽必烈。
菊花图在阿里不哥众叛亲离、势力衰弱之际，阿鲁忽也出兵攻打他，使他无法在那里立足。忽必烈则乘机北上收复了和林，正当他准备前去追袭阿里不哥时，汉地发生了军阀李璮的叛乱，忽必烈匆忙撤军。此后，南军封锁了通往阿里不哥驻地的交通，由于那里的粮食、物品都依靠汉地供给，阿里不哥处供给发生了困难，物价飞涨，加之连年饥荒，物资极度匮乏，阿里不哥陷入了困境。中统五年（八月改至元，1264）七月，走投无路的阿里不哥向忽必烈投降，前往开平觐见。
按照惯例，“罪人的肩上要披上大帐的门帘接见，他也就这样地披盖着去觐见（君主）”。忽必烈问阿里不哥：“我亲爱的兄弟，在这场纷争中谁对了呢。是我们还是你们？阿里不哥回答：“当时是我们，现在是你们。”忽必烈与阿里不哥都流下了眼泪。当时，有旭烈兀的使者在场，他把兄弟两相见的情况报告了旭烈兀，旭烈兀对忽必烈以这样的方式接见本家族的人表示不满，认为这“使宗亲蒙受了耻辱”，忽必烈也承认自己做得没有礼貌。此后，他有整整一年的时间没有让阿里不哥去见他。
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