1256年8月至9月间。旭烈兀进至山老暗杀团的大本营。木刺夷原教主适在上一年底被人暗杀于大醉之中。他的儿子忽儿沙即位后，颇欲舍弃伊斯玛因教义而改从伊斯兰法。面对蒙古的军事威胁，他一面停止直接对抗，表示愿意归降；一面仍凭险而守，图以实力促成和平交涉。10月中，旭烈兀调四路人马包围忽儿沙所在山堡，实施强攻。忽儿沙原先指望拖到冬季，待雪封山，自可迫使蒙古军不战而退。但这一年严寒未至，忽儿沙遂被迫于11月中旬出降。木剌夷平。
旭烈兀的下一个目标是阿拉伯帝国。从750年起，阿拔斯家族一直控制着帝国最高统治者哈里发的王座。到蒙古兵侵西亚时，在位的是该家族第三十六代哈里发谟斯塔辛，但这时阿拔思哈里发帝国的强盛早已成为“光荣的昨天”。9世纪中叶后，阿拉伯帝国的各省区逐渐演变为一系列半独立的地方王朝，甚至出现了像塞尔柱、花剌子模这样的突厥政权，将阿拔思哈里发王朝的大部分疆域纳入自己的统治。蒙古兴起时，哈里发的实际领地只剩下报达及其以南今幼发拉底和底格里斯两河流域之地。他虽仍保有富贵，但其伊斯兰教和穆斯林世界最高领袖和宗主的身份，在很大程度上已变成一种虚名。
1257年春天，旭烈兀移师哈马丹。经过一个夏季的休整，完成进攻报达的战前准备。9月，旭烈兀遣使至哈里发处谕降。妄自尊大的哈里发无视蒙古已经占有他的“帝国”的绝大部分疆域的事实，骄傲地对来使说：“你从我这里得不到你所要找的任何东西。”这无疑是一道战表。同年11月。蒙古军开始实施包围报达的军事行动。至1258年1月，“多如蚁蝗的蒙古人从四面八方和附近地区逼进来，在报达周围密集地形成包围圈。并筑起壁垒”。出城迎战的报达军被击溃。哈里发企图依旭烈兀从前提出的条件议和，被旭烈兀拒绝。2月初，报达无条件投降。城内军队出降后被分配给蒙古军士全部杀死。“留在城里的人跑散了，躲藏在地窖和澡堂的炉子里”，阿拔思家族的末代哈里发被处死。有的史书说，他是被饿死的。据说旭烈兀在哈里发面前摆满金银珠宝，却不给他饮食，意思是讽刺他只知贪图金宝，终至亡国。也有记载说他被装入皮囊，由马驰践而死。不懂得蒙古传统的西亚人想象说，这样做是因为旭烈兀相信了一些伊斯兰教长者的威胁。他们声称，如果哈里发人血溅地，那么这个世界就将被伴随着狂风的地震所毁灭。
摧灭阿拔思哈里发王朝的次年秋天，旭烈兀西进叙利亚。当时叙利亚大部分疆土为著名的库尔德族将军撒刺丁之孙统治，称艾育伯王朝。1260年1月，蒙古军强攻阿勒波城（今译阿勒颇），历一周城破。叙利亚军队从此丧失斗志。4月，大马士革陷落。这时蒙哥汗的死讯传到西亚前线。旭烈兀留怯的不花统2万人继续经略未服诸城，自己从前线东返，预备回到蒙古，参加推选大汗的斗争。1260年9月，埃及玛木鲁克王朝出兵小亚，怯的不花所部全军败亡。玛木鲁克军队连克大马士革、阿勒坡等城，还有自幼发拉底河西至叙利亚全境。
旭烈兀在赶赴蒙古本部途中接到忽必烈和阿里不哥两汗相争的消息。于是他停止前进，作壁上观。忽必烈为争取西道诸王的支持，宣布把阿姆河以南全部交给旭烈兀。本来蒙哥在委命旭烈兀西征时曾对他说：“你完成这些大事后，就返回本土来吧。”这就是说，阿姆河以南是属于黄金家族共有的财产，旭烈兀不过是统领黄金家族的各支人马去完成征服的代表而已。蒙哥死后的汗位危机，迫使忽必烈承认了旭烈兀在西域的既得权益。从此这片地面变成旭烈兀及其后人的“梯己分子”。
旭烈兀对大汗自称il-khan，意思是“附属的汗”、“藩王”。il-khan的称号应当表示，他自己的地位要略低于成吉思汗时代所封的各兀鲁思汗。这个词过去都译作“伊儿汗”。其实元代从不用“儿”、“尔”等汉字来作的译音。按照当时译写非汉语词汇的体例，旭烈兀的王朝，应当译作伊利汗朝。平灭南宋“古之善取江南者，唯曹彬一人。汝能不杀，是吾曹彬也。”
——《元史·世祖本纪》
襄樊之役前后1220年，蒙古在攻金过程中，就已开始与南宋有军事接触。不过，当时其形式主要还是游弋抄掠而已。1234年初，蒙古灭金，不久便撤师北归，把一个“寂无烟火，骨殖横道”的河南留在他们的身后。南宋朝廷轻信邀功之臣，以为找到了一个“绍复”的机会，于是派军队去接收“三京”（指东京即开封，西京即洛阳，南京即归德）。他们没有想到会被重行南返的蒙古军设伏击溃。是年为宋端平元年。“端平入洛”之役遂以近乎笑话的悲壮色彩载于史册。翌年，蒙古便以南宋“开衅”为由，组织大规模的侵宋攻势。蒙宋间自此在两淮和四川战场上长时期胶着。
蒙哥汗即位以后，以忽必烈负责经略南宋。忽必烈奏准先攻大理国（在今云南省），期以大范围迂回的方式包抄南宋。1255年大理平；忽必烈在此前一年已先行北还。不久，蒙哥汗发动对宋新攻势。他命令左翼军趋兵河南，征大理蒙古军由西南回师荆湖，他自率右翼军主力南下川东。三路大军相约会师长江中游，再挥戈东向。这一战略计划，因为蒙哥战死四川而中止实施。
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