中统三年（1262），山东益都世侯李璮趁忽必烈正与北边的阿里不哥开战，降宋反元。李璮经营益都近30年，势力及于益都以东和东南的差不多整个山东半岛，南至与宋交界的淮水北岸。他长期利用自己的势力范围地处蒙宋对峙的战略要冲的便利，“恫疑虚喝，挟敌国以要朝廷”，益兵自雄。这一次他仓促发难，声称降宋而不曾事先与宋取得确实的联络，自以为华北各地会群起响应，但大多数世侯却加入了朝廷组织的讨璮大军；在战略上他犹疑保守，坐失主动出击、扩大战果的时机。占领济南后，李璮屯兵不进达几十日，坐等元廷调度各路军队，包围济南。从这些情况看，李璮本人似乎先已陶醉在本为迷惑元廷而布设的虚张声势的烟雾中。他的失败自然不过是时间问题。
元军从中统三年夏历四月初起树栅凿堑，围困济南。五月中旬，将之完全困死。至六月中旬，城中以屋檐茅草喂马，人相食。又历一月，城破。李璮自沉于大明湖，因水浅不死，生擒后被处死于军前。
李璮称乱后，汉地世侯们虽然多站在朝廷一边，但李璮敢于盼望他们起而响应，说明他们之间一定有过某种隐秘不法的交往。忽必烈抓住这些在地方上尽专兵民之权的世侯们人人自危的时机，以“惩青徐之乱”为由，采取了一系列“潜销诸侯之横”的措施。元廷在地方上推行兵、民分治的制度，许多世侯被削去军权，保留文职；接着又罢各地管民官世袭，立迁转法，收世侯符节，易地为官；对一家有数人居于要职者，规定兵民权不可聚于一门，诸侯总兵者，其子弟勿复任兵事。制下，河北大军阀史天泽子侄同日解兵符者凡17人。此后又制定官员俸禄，颁职分田；确定官吏员数、官职品从；省并州县，减缩地方建制二百余处。李璮之乱反而成为元廷推行地方行政制度改革的一个重要的促进因素。
忽必烈朝在行政体制的临民部分大规模采纳汉法，并不意味这个北族政权会按照中原王朝的范式全方位地实行“汉化”。公元10世纪的辽政权及其以后的北族王朝（金、元和清），与它们之前的北族王朝（如“五胡十六国”时期的绝大多数非汉族政权，北魏及其继承王朝，后唐、后晋、后汉等沙陀政权）相比，有一个重要特点，就是它们在统治了人口密度远远超过其原居地的汉族社会之后，仍然保留着“龙兴之地”作为种族和文化认同的重要资源。因此它们的制度体系必然会包含这样一些制度成分，其主要功能乃是反映与保障该支配种族及其文化认同、维护支配种族的至上地位。
在建立汉语国号“大元”以后，元政权并没有放弃它原先的“大蒙古国”的蒙语国号。元代后期的蒙、汉文合璧碑铭中，汉文“大元”国号，蒙语译作“称为大元的大蒙古国”，或者“大元大蒙古国”，或者译作“大蒙古国”。与汉、蒙语国号并行使用一样，元代纪年方式也是汉、蒙两种形式并用。元历代帝的尊号，亦有汉、蒙两种名号。如忽必烈的汉式尊号为“宪天述道仁文义武大光孝皇帝”，蒙语尊号作“薛禅合罕”，意即贤明的大汗；两种名号之间不存在不同语辞之间的对译关系，而是各自出于两个本不相同的符号体系。元帝的即位仪式，也需要依汉法和蒙古法的方式分别履行。可见即使是在元时期，元王朝的皇帝其实同时担当着两种角色：对汉族臣民，他是皇帝；而对蒙古民众，他仍然是一个大汗。
所以，处在从大蒙古国到元王朝的转型时期，忽必烈为他的后代所奠定的统治体系，是一个在蒙古人、汉人、回回人（蒙古统治者主要用回回人理财）之间保持着适当张力和微妙平衡的制度及政策体系。他的汉族谋士们反复向他宣传的“用汉法治中国，则为中国之主”，不过是他们一厢情愿的臆想而已。
在中原汉地纲纪粗张、制度稍具以后，攻宋便被提上元廷的议事日程。元朝攻取宋重镇襄阳的军事行动从至元五年（1268）开始，至元十年，襄阳破。翌年元军揭开大举灭宋的战幕。至元十三年，宋都临安（今浙江杭州市）献降。又越三年，漂流在压山（在广州湾内新会南百里洋面上）海面上的宋流亡小朝廷被元军追灭。同年，坚持抗战三十多年的四川合州宋军也被迫款附。南宋版图至此全为元有。
与征服中原期间蒙古军队大规模的杀戮相比，元军在攻灭南宋的过程中，已明确地意识到尽可能避免残破南方经济、扰动江南社会的必要性。南中国在此期间遭受的破坏，总的说来不算太严重。
统一全国以后，忽必烈仰慕汉唐“万方来朝”的声威，不断遣使到海外各国去“宣布朕意”，招谕他们入朝。由于招谕的结果不能满足忽必烈以世界霸主自诩的期望，遂使他渐生开边之心。他自称不取爪哇，“犹痒在心”，所以需要得力的战将为他“爬搔”。忽必烈朝后期，元军连续征讨日本、安南、占城、缅国、爪哇等“海外诸番”。这些远征的后果，重者全军覆灭，轻者“粮尽师老”、无功而返，徒然给元朝本国和战争所在地的民众带来沉重的经济负担和生命牺牲。这时候，为筹划海外战争引起的对元代经济和社会秩序的破坏，其程度甚至远远超过征服南中国的大规模平宋战争。
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