长大后，张献忠加入农民起义军，逐渐爬到领导的位置。在张献忠的带领下，部队的人数越来越多。顺治元年正月，张献忠攻入四川；六月，拿下重庆；八月，又攻下成都。先后杀掉明朝的端王和蜀王。十月十六日，张献忠在成都称帝，国号大西，年号大顺，改蜀王府为承天殿，将养子孙可望提拔到相当于丞相的位置。在大西政权内部，孙可望的地位仅次于张献忠，这就为后来孙可望和李定国的矛盾作了良好的铺垫。李定国的能力比孙可望强，可是地位却没有孙可望高，最后功高震上级，孙可望主动讨伐李定国，讨伐失败后，孙可望主动投降清朝。李定国直到死，也没有接受清廷的招降。
在张献忠生前，李定国是大西政权第三号人物。张献忠命孙可望为平东将军，李定国为安西将军，刘文秀为抚南将军，艾能奇为定北将军。张献忠给这四大将军赐姓张，分别封王。
张献忠最开始打着反明的旗帜，所以在四川遭到了故明势力的抵抗。对于不听话的人，张献忠习惯采取高压政策。顺治二年以后，张献忠在四川的处境越来越艰难，一方面是清军的压力，一方面是四川百姓的反抗。这种处境导致张献忠变得焦躁，为了肃清一切反对的力量，张献忠听从了汪兆麟的建议，对成都居民实行了大屠杀。顺治二年七月十三日至十八日，张献忠亲自指挥部队在成都实行了一次大屠杀，先杀掉男子，然后再逼着女人跳江。当时，自杀的人不计其数，根据记载，被杀的人不下四五百万。
成都大屠杀没过多久，张献忠杀心又起，他借着举行“特科”之名，命令各府县的生员一律送到成都。送到成都后，张献忠并没有举行什么特科，而是把这些书生全部聚在一起，来个集体大屠杀。当时，张献忠的养子孙可望看到这一幕，感慨地说：“这些年来，我们一直辛苦奔波，为的是什么？不就是为了百姓吗？没想到这一切付诸东流，实在太可惜了。父王这么做，实在让人无法理解。父王本来应该是百姓的首领，犹如身体的头部，现在砍掉手足，头又怎么能独活呢？有王无民，何以为国？”
张献忠倒行逆施的行为连自己的养子都看不过去，何况四川的官民。四川人民看到张献忠的野兽之心后，纷纷组织了许多武装力量抵抗大西军。曾英在重庆纠集部队，朱化龙在茂州组织了一支军队，曹勋带领人马盘踞在大渡河一带……总之，大西政权在四川民心尽失，四川的人民纷纷用马粪涂抹大西年号，刺杀大西官员。很多大西官员到任不到两三月就被杀害，有的县里面甚至几个月连杀十几名县官。
张献忠搞得民怨沸腾的时候，清军已经平定了江南。随即，多尔衮又任命豪格为靖远大将军，征讨四川。张献忠的末日到了，但这并不意味着四川人民的好日子就来了，这情景不过是走了一群狼，又来了几只老虎。老百姓横竖是被奴役，被屠宰。
狼与狼也是有差别的，愚蠢的狼见人就露出獠牙，聪明的狼总是小心翼翼地把獠牙给藏起来，装出一副羊的面目。豪格进四川之前，就发布了安民告示：“朝廷命我出师剿匪，削平乱贼，百姓不必惊慌，我等就是为了让老百姓能安居乐业。”
迫于清军巨大的军事压力，顺治三年八月，张献忠决定放弃成都。在离开之前，张献忠下令屠杀所有妇女，收缴所有金银，凡是藏匿一两银子的人砍头，藏匿十两以上的剥皮示众。奇怪的是，张献忠收缴银子并不带走，而是将金银全部投进江里。
临走之前，张献忠还命人焚烧成都城，摧毁成都及其州县的城墙。就这样，背后是火光冲天的成都城，张献忠带着部队浩浩荡荡地离开了成都，到达西充，驻扎在凤凰山上。张献忠当然很清楚凤凰山不是久留之地，又让士兵们砍光凤凰山上的树木，做成船只，打算渡江到湖广。
就在这个最关键的时候，大西军出现了叛变，骁骑营都督刘进忠投降清军。就向吴三桂引清军入关一样，刘进忠引清军入川。历史一再重复，重复的不是历史，重复的只是人性。
四川的地形非常复杂，山多平原少。如果没有刘进忠这么一个好向导，清军是不会这么顺利地进来的。刘进忠直接把清军带到凤凰山下。根据史书记载，这天风特别大，雾气特别浓，完全看不清东西。张献忠早上起来，走出帐篷，忽然一个哨兵报告说后方有马蹄声和铠甲声。张献忠听了大怒，让人把哨兵绑起来，准备以扰乱军心的罪名斩首。但是，没过多久，又有很多哨兵传来相似的报告。张献忠不由得起了疑心，张献忠亲自带着亲兵来到凤凰山下，这时，大雾已经散开，张献忠看到下面密密麻麻的全是清兵。
张献忠离清军的距离很近，刘进忠一眼就认出了他，对豪格说：“这个人就是张献忠。”
豪格急忙拉弓，一箭正中张献忠的胸口，张献忠当即摔下马，气绝身亡。当时，张献忠军营里有一个外国传教士，他曾记述张献忠的死亡过程：献忠闻警，不问详细，是否果系清兵马队，随即骑马出营。未穿盔甲，亦未携长枪，除短矛外别无他物，同小卒七八名，并太监一人，奔出营外探听满兵虚实。至一小岗上，正探看之际，突然一箭飞来，正中献忠肩下，由左膀射入，直透其心，顿时倒地，鲜血长流。献忠在血上乱滚，痛极而亡。太监见献忠已亡，先奔回大营，高声叫道：大王已被射死。声震各营，一时大乱。各营军队不击自散，各奔一方，各逃性命。
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