同年8月1日，宋庆龄、毛泽东等22人，以国民党中央委员名义发表宣言，痛斥背叛革命的蒋汪集团皆已成为新军阀之工具，曲解三民主义，毁弃三大政策，为总理之罪人，国民革命之罪人；号召革命人民继续为反对帝国主义和解决土地问题而奋斗。就在这一天，在中国共产党领导下举行了南昌起义，当时宋庆龄虽未在南昌，但是由周恩来等25人组成的革命委员会，仍推选她为委员会7人主席团的成员。
为了寻求中国革命胜利的道路，宋庆龄于同年8月中旬离开上海出国，代表长逝的孙中山和中国革命群众赴莫斯科访问。行前，又一次发表声明，阐明孙中山的三大政策，表示对孙中山革命主张不变的忠诚。她在苏联访问期间，连续发表《对中国及世界革命民众宣言》、《对塔斯社发表的声明》和《青年与革命》等一系列的宣言、声明与论文，表示要继续与中国新军阀作坚决斗争，努力实现孙中山的新三民主义。
几乎与此同时，从中国传来了痛苦的家庭消息：她的妹妹宋美龄要和蒋介石结婚了。宋庆龄不能宽恕妹妹，因为她让宋家的名字跟蒋介石连在一起。这桩婚事特别使她难以忍受的是，这意味着她的家庭有意选择了与宋庆龄决裂的道路，并为蒋介石披上了一层孙中山合法继承人的伪装。
蒋介石与宋美龄结婚不久，就同俄国断绝了一切关系，并将苏联驻广州的外交官驱逐了。宋庆龄为此专门给蒋介石发了一个电报：“余正拟由俄返国，适闻先生提议与俄绝交，驱逐苏俄领事，此举如果实行，非惟自杀，实使党国孤立无援，后世历史上将以君等为误党误国之罪人！望君等静心三思，否则余因不得已，只得暂留此间，以表达反对此种无道义之自杀政策。”
此后，她参与了一系列国际性的反对帝国主义和保卫和平的活动。1927年12月在比利时和1929年8月在德国召开的两次国际反帝国主义同盟大会上，宋庆龄都被选为大会的名誉主席。其后，她又成为世界“反对帝国主义战争委员会”主要领导人之一。罗兰后来评价宋庆龄时说：“你认为我们卓越的宋庆龄只是一枝香溢全球的美丽鲜花吗？不，不！她是一头要冲破天罗地网的雄狮。”
1929年4月，为参加在南京举行的孙中山国葬仪式，蒋介石派宋庆龄的弟弟宋子良去柏林迎接宋庆龄回国。宋庆龄从大局出发，同意回国参加葬礼，但同时发表了声明：
“为了避免任何可能产生的误解，我不得不重申我将信守本人1927年7月14日在武汉发表的声明……我参加国葬，绝不意味我不直接或间接参与国民党工作的决定有任何改变或已撤销，只要国民党的领导仍反对孙中山的基本政策……
孙中山的安灵仪式在6月一个挥汗如雨的闷热日子里举行，蒋介石有意借此大做文章。宋庆龄没有同她的家人和国民党的头目在一起，独自登上通向陵墓的数百个石阶。她坚持采取这一中国式的象征手法。参加完安灵仪式，她义无反顾地回到上海。她终于完成了几乎难以完成的一件大事，既向孙中山的遗体告别，使人们看到她才是孙中山的遗训继承人，又表现了拒绝与蒋介石合作的态度。
1931年“九一八”事变后，中国面临着严重的民族危机。宋庆龄对日本帝国主义的侵略和蒋介石的不抵抗政策痛心疾首，发表了《国民党已不再是一个政治力量》的文章，无情地揭露蒋介石政权的本性及它在民族危亡之际所进行的投降主义活动。她大声疾呼：“我不忍见孙中山四十年的工作被一小撮自私自利的国民党军阀、政客所毁坏。”“我更不忍见四万万七千五百万人的中国，因国民党背弃自己的主义而亡于帝国主义。”
1932年1月，日军进攻上海。国民党十九路军奋起抵抗，得到广大民众的支持。宋庆龄高度评价这一反帝爱国行动，她指出“十九路军为国抗战之英勇，实为真正之民众武力”，他们“不仅为军队之模范，实为革命之武力与反帝国主义之先锋”。她表示要尽最大努力参加抗日战争，随即与杨锉、何香凝等积极筹划救济工作，创办了一所设有300张床位的“国民伤兵医院”，并亲自担任理事，主管医院事务，。经常亲临病房慰问抗日将士，鼓舞士气。
国民党反动派用白色恐怖手段残酷镇压革命运动，他们先处死邓演达，又杀害6位中国青年作家，这一切使宋庆龄感到非常悲痛。事后不久，埃德加。斯诺同宋庆龄谈到这起屠杀，她痛苦地说：“那就是我们的基督徒委员长―活埋我们最优秀的青年人。”
1932年年末，宋庆龄联合一批杰出的中国文人，包括鲁迅、蔡元培、杨锉等，创办了“中国民权保障同盟”。
同盟成立时，宋庆龄激昂地讲：“民权保障同盟，还必须对另一个可怕的罪恶进行毫不妥协的战斗，那就是残害政治犯的制度，这种制度在世界上是无与伦比的……”她一面大声疾呼，揭露和抨击国民党法西斯统治；一面用她的崇高威望和地位，通过广泛的社会联系，千方百计地支援、掩护和营救许多被迫害的同志，为革命事业做出了独特的重大贡献。
1934年4月，她与何香凝等1779人联名发表《中华人民对日作战基本纲领》，提出“立刻停止屠杀中国同胞的战争，一切陆海空军立即开赴前线对日作战”的主张，要求发动抗日救国的民族自卫战争。这一号召得到全国广大群众和海外侨胞的热烈响应，不久公开签名赞成者达10万人。宋庆龄亲自函约国际主义战士马海德到寓所晤谈，并促成斯诺和马海德的陕北之行。
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