开元五年（公元717年），唐玄宗对一行的大名早有耳闻，就派他的族叔礼部郎中张洽拿着自己的诏书召他到宫中侍奉，将他安置在光太殿。玄宗听说他记忆力惊人，一次为了试试他，递给他一本宫女名册。一行从头至尾看了一遍，马上将宫女的名字全部背出，这种记忆力让唐玄宗惊叹不已，佩服致极。唐玄宗还经常向他询问和征求治理国家和安定天下的方法，一行也毫无保留地提出自己的看法。开元八年（公元720年），天竺僧金刚智到长安传授密宗，一行拜其为师，此后成为唐代密宗的一位领袖。
古代的封建帝王一向都很注重历律的修订。玄宗时期用的是高宗李淳风的《麟德历》， 存在很大的误差，与当时天体的运行已很不一致。开元九年（公元721年），太史屡次上奏旧历预报日蚀不准确，唐玄宗对这件事十分重视，就命一行对前代诸家历法逐一考订，写出一本新的历律。一行认为，创历立元，须知黄道进退情况，但却没有黄道游仪（用于测量天体的坐标位置的古代浑仪）。当他得知率府兵曹梁令瓒在丽正书院设计出黄道游仪，并已经制出了一个十分精密的木制模型时，就向玄宗建议将木模游仪改用铜铁铸造。得到获准后，一行与梁令瓒合作，于开元十一年（公元723年）完成。为了符合岁差现象，与天体实际运行相一致，这架仪器的黄道是可以在赤道上移动而非固定不变的。玄宗十分高兴，亲自提笔写了铭文，把仪器安放在灵台（古代的天文台）以考星度。
一行使用这个仪器测量恒星的赤道坐标和对黄道的相对位置，在与汉朝前人观测的结果进行比较研究时，他发现了恒星也在不断移动的天文现象。将近一千年后，英国天文学家哈雷才有类似的发现。通过浑仪，一行还发现了一种对以后制历意义重大的一个现象，即太阳运行速度不均匀的规律。
不久，一行和梁令瓒又奉皇上的命令制造出了一台具有表演性的仪器水运浑象，称为水运浑天或开元水运浑天俯视图。古代最初的浑象可能是西汉人耿寿昌发明的。东汉天文学家张衡所制成的漏水转浑天仪具，利用了铜壶漏水的力量。张衡以后，天文学家又多次利用水利机械制造浑象。一行等人的浑象就是在前人基础上研制出来的。这种用铜铸成的仪器，推动轮子依靠的是流水的动力。如此，仪器便可以昼夜自转一周。又把太阳和月球缀于二轮上，可绕浑象运行，每天西转一周，日东行一度，月行十三度十九分，转二十九周多一点即日月相会，即为一月；三百六十五天，日转而周天，即为一年。地平用木柜作成，仪器的一半埋于土中，可以极准确地反映出晦明朔望的变化。仪器还在地平线上安放了两个棰木人，面前置有钟鼓。每隔一刻（一刻合十四分二十四秒，一昼夜为一百刻）就有一个木人击鼓，每隔一时辰（两小时），一木人出来敲钟，这种自动报时装置，形成了中国特有的天文钟传统。
开元十三年（公元725年），唐玄宗很爽快地答应了一行组织人员在全国进行太阳影子长度和北极高度测量的要求。实际担任此事的，还有太吏监南宫说和太吏宫人相元太等。
唐政府派人到十一个地方测日影，最南到林邑，最北到蔚州，全长近四千公里。在这条经线的各个点上，都立有八尺晷表，在夏至日的正午，测量日影的长度。为了在夜间同时测量北极的高度，还设计出一个叫复矩图的仪器。其中，在河南所作的一组观测最为准确。南宫说等人在河南的滑州、汴州、扶沟、上蔡四个地方设置了水准绳墨和圭表，测定了四处的距离和夏至的影长，得出了大约“五百二十六里二百七十步晷差二寸余”的结论，他们还进一步测定了四地冬至、春分、秋分的影长和北极高度，根据四处的距离，推算出北极高度相差一度，南北相距三百五十一里八十步（唐代尺度，约合129.22公里）。
一个地方的北极高度就等于这个地方的纬度，因此一行等人实际上是求出了地球子午线一度的长度。虽然一行他们经过实测所得到的子午线长度与现代高新技术测得的数据结果相比还有较大的误差，但是用较为科学的方法实地测量子午线，这还是世界上的第一次，比西方的阿尔曼孟于公元814年测量子午线早九十年。
在海南，测量队还看到了在大陆从未见过的老人星（又称“南极老人”或“寿星”）下的璀灿群星及南极二十度以上的星群，这些星群都是自古以来没有被命名的。
开元十三年（公元725年），一行开始编订新历。他研究了历代旧历，考证古今得失，两年之后初步完稿，命名为《大衍历》。同年，一行不幸去世，年仅四十五岁。玄宗马上令已经退休而仍兼集贤殿学士的特进张说和历官陈玄景继续修订整理成书。
《大衍历》结构严谨，演算步骤合乎逻辑，与此前所有的历法相比是最精密的一部。这部历书共有十八篇，历术七篇，略例一篇，历仪十篇。此书对太阳周年视运动中速度变化的规律的描述与以往所有历法相比都更与实际相符。它在日食计算中，首次考虑了全国不同地点的日食情况，提出全国不同地点相对于标准点阳城计算食差的办法，这就是“九服食差”。一行在天文计算方面也很有成绩。他在刘焯的基础上创立了不等间距二次差内插法的计算公式；在编制天文数表时，吸收并运用了从印度传入的正弦函数；又在计算月亮距黄道度数时提出了用等间距三次差内插法的近似公式，极大地推动了古代天文学的计算。
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