开元二十二年（公元734年），玄宗以黄门侍郎平章事裴耀卿担任侍中，中书侍郎平章事张九龄担任中书令，李林甫也同时登上相位，拜官礼部尚书、同中书门下三品，并加银青光禄大夫散阶。李林甫官居宰相手握重权后，就开始颠倒黑白、结交朋党、欺蒙圣上，使唐王朝的政治更趋于黑暗。
李林甫做相后仍在废立太子问题上固执己见，为其阴暗的政治目的积累政治资本。而唐玄宗最后还是因为张九龄的坚决反对而没有废掉太子。开元二十四年（公元736年），张九龄因屡屡直谏被罢相，杨洄再次诬谮太子等人与太子妃兄薛阴谋勾结，很有可能会谋反。玄宗又召集宰相讨论。李林甫说：“这是皇族内部事务，不是外臣应该议论的。”这对玄宗废太子作了实际上的支持。于是，宦官奉命到宫中宣制，废太子李瑛、李瑶、李琚贬为庶人，薛流放州。过了不久，李瑛、李瑶、李琚在城东驿被赐死，薛在蓝田被赐死，太子舅家赵氏、妃家薛氏，李瑶舅家皇甫氏受牵连被流贬的有数十人。李瑶、李琚皆好学有才干，平白被诬至死，人们都觉得惋惜。
（2）大兴冤狱
开元二十六年（公元738年），太子李瑛死后，玄宗在设立太子的问题上踌躇不定。寿王李瑁在玄宗诸子中排行十八，又无特殊才华，特别是武惠妃在开元二十五年（公元737年）死后，玄宗对他不再偏袒。忠王李年长，且又仁孝恭谨，按理应立为太子。李林甫多次劝谏立寿王李瑁为太子，其目的是想成为新太子的鼎力支持者而巩固权势。最后玄宗在高力士的劝说下把李立为太子，致使李林甫的打算落空。由于太子不是自己所立，为此李林甫围绕太子李（后改名李亨）阴谋制造了一场殃及范围极广的冤狱。
有一次，玄宗在勤政楼垂帘观看乐舞，兵部侍郎卢绚不知道，便提鞭按辔从楼下穿过。卢绚风度翩翩，玄宗目送其远去，感叹卢绚含蓄不露的风度。李林甫时常用金钱贿赂玄宗左右的人，玄宗的每一个想法和行动李林甫全部了解得很清楚。于是李林甫召来卢绚的儿子说：“你父亲名望很高，如今交州、广州需要才能高的人去治理，皇上想令你父亲去，不知他愿不愿意去？倘若恐惧远行，就会被降官，否则，只有以太子宾客或詹事的身份在东都任官。这也算是优惠贤者的任命，不知如何？”卢绚听后，心里很害怕，于是就主动奏请改任太子宾客或詹事。李林甫又恐怕违背众望，就任命卢绚为华州刺史。卢绚到官时间不长，李林甫又造谣说他有病，不理州事，任命他为詹事、员外同正。
玄宗曾问李林甫：“严挺之现在哪里，这个人还是有才能的。”严挺之曾任中书侍郎，与张九龄关系很好，张九龄罢相时受牵连贬为洛州刺史，后改绛州刺史。林甫害怕严挺之再次入朝为言官，私下里叫来严挺之的弟弟严损之说：“皇上对尊兄印象很好，何不上奏有疾，请求回京师就医，也好能让圣上看到。”严挺之不知事情经过，便按照李林甫旨意上奏，李林甫拿着严挺之的奏文启禀玄宗：“挺之衰老得风疾，为使其安心养病，只宜授给散秩。”玄宗很感惋惜，只好授严挺之为詹事。汴州刺史、河南采访使齐也因是朝廷有名望的老臣，被李林甫排挤为少詹事、员外同正。当时公卿的任用，若不是走李林甫关系上来的，他都想法加罪除去，弄得人人都怕他。右赞善大夫杨慎矜被升为知御史中丞事，但是他畏惧李林甫而不敢接受，玄宗只好改授谏议大夫。
户部尚书裴宽素来受玄宗赏识，李林甫恐怕裴宽被任命为宰相，因此对其十分嫉妒。这时刑部尚书裴敦复讨伐海盗吴令光回朝，李林甫接受请托，帮人吹嘘战功，裴宽私下向玄宗奏报此事。李林甫知道后，告诉了裴敦复，裴敦复就告诉李林甫说裴宽过去也把他的亲故托属过自己，于是李林甫说：“你马上上奏皇上，不要让别人先告了你。”裴敦复就用黄金五百两贿赂女道士杨太真的姐姐，让她告诉玄宗。裴宽因此被贬为睢阳太守。
（3）流放韦坚
陕郡太守、江淮租庸转运使韦坚之妻是李林甫之舅姜蛟的女儿，基于这层关系，李林甫提拔韦坚任居要职，以示对舅舅感恩戴德。韦坚通漕有功，得到玄宗宠信，他本人也觉得自己了不起，有入相之志，为此而遭到李林甫嫉妒，韦坚开始受到他的疏远。九月二十三日，玄宗根据李林甫的提议，罢去韦坚转运使，官刑部尚书，名为升官，实则把他的实权夺去了。
宗室子弟李适之与李林甫同居相位，二人争利有了矛盾。李林甫利用李适之疏阔马虎的弱点而加以陷害。他告诉李适之：“华山有金矿，发掘出来，可以富国，皇上还不知道此事。”过了几天，李适之借奏事之机向玄宗说了这件事。玄宗又问李林甫，李林甫回答说：“这事我得知很久了，但华山是陛下的本命，王气就在这里，不应当开凿，所以我不敢说。”这样玄宗就认为李林甫对自己尽心，而怪李适之考虑事情太疏忽了，所以就对李适之说：“以后奏事，应该先与李林甫商量，不要随便建议。”从此李适之不敢多论政事。李适之失去了皇上的信任。
为了铲除异己，李林甫搜罗狱吏。萧炅向他推荐了曹吉温。曹吉温为人残忍好杀，曾说：“若遇到了能用我的人，即使是南山白额虎也不足缚。”宰相李适之兼任兵部尚书，驸马张为侍郎，李林甫欲排挤二人，令手下人揭发兵部铨曹主簿事令史六十余人弄虚作假之事，交御史审问，因毫无结果，后由曹吉温接案。曹吉温将兵部吏员引至厅外，找来两名重囚在厅内严刑拷问，囚徒惨叫之声不断传过来。吏员素知曹吉温残酷，又亲闻囚徙号呼，不禁吓得魂飞魄散，于是均按曹吉温之意自诬服罪。李林甫很喜欢他这种做法。又有杭州人罗希，以治狱严苛而闻名，李林甫将他从御史台主簿提拔为殿中侍御史。两人感激李林甫的知遇之恩，人为“罗钳吉网”。
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