这时，不识时务的太子詹事韦宗卿将撰成的《涅经疏》、《大园伊宗镜略》两部宣扬佛教的书进献给武宗，武宗大怒，下令立即将书稿焚烧，又下诏斥责：“佛祖只是一个讲死不讲生的西方戎狄之人，孔子是中国圣人，他的学说利国利民，你作为一个儒士，不仅不潜心研究儒学，反而宣扬佛教，妄撰胡书，迷惑毒害百姓，定当重罚！”
同年，皇家所藏佛经被全部烧毁，所有佛像都被埋到地下，所有僧人被禁止在长安讲经，迷惑百姓。
会昌四年（公元844年）三月，朝廷又发布命令禁止寺庙内供奉佛牙，又特下令五台山、终南山诸寺、泗州普光王寺、凤翔法门寺有佛指的寺院不许供养佛指。百姓如果谁敢向寺庙布施一文钱，杖打二十，僧民谁敢从民众接受一文钱，也杖打二十；各州县官府送布施的亦严加处罚。诏令一下，无人再敢入寺舍钱，所有的寺庙一下子变得冷清起来。
接着各地道场、佛经、佛像被下令毁掉并被换以天尊老子像；僧人们被禁止入宫讲佛和夜出，出外者必须在打钟之前回归。
七月，朝廷下令毁拆天下山房兰若、普通佛堂义井、村邑斋堂，并下令寺庙的僧尼全部还俗。长安城内拆毁佛堂三百多所，全国更是多得数不胜数。与此同时，下令拆毁各地尊胜石幢墓塔。
十月，武宗下令拆毁天下小寺院，佛经由大寺收藏，钟由道观接收，被拆寺院的僧尼，德高年长的僧人除外，其余的全部勒令还俗。这次，长安城内又拆小寺三十三处。
会昌五年（公元845年）三月，禁止天下寺院设置庄园，并调查统计全国各地寺院的数量、财物和所蓄奴婢人数。
四月，统计出全国有寺院四千六百所，兰若四万，僧二十六万五百人。
四月初一，武宗下诏，自此僧尼一律还俗。到五月底时，长安的僧尼数已为零。接着，又令外国僧尼无度牒者还俗，名僧天竺人难陀、宝月、日本人园仁亦因无牒被迫还俗。
唐武宗讨厌像蠹虫一样耗费天下财物的和尚和尼姑，想要让他们还俗。在道士赵归真的竭力劝说下，唐武宗下令先拆毁山野之间的寺庙，长安和洛阳只许左、右两街各留寺两所，每个寺院留僧侣三十人；全国各镇即节度使，观察使官署所在地和同州、华州、商州、汝州可留一所寺庙，并把寺庙分成三个等级：上等可留僧侣二十人，中等可留僧侣十人，下等可留僧侣五人。其余僧侣及尼姑以及大秦穆护、袄教僧人也一并勒令还俗。寺庙除应该留下的以外，不该留的马上拆毁，并且由朝廷派遣御史到各道去进行监督。寺庙的财产、田地被官府没收，寺庙的建筑材料被用作修缮公舍和驿站的材料，寺庙的铜佛、钟磬等器物被没收熔化，用作铸钱之材。
接着，又勒令大秦、穆护、袄教等教徒两千多人还俗，回到籍贯所在地作两税户处理。
此次大规模毁佛，一共拆毁四千六百多所寺院，四万多座招提兰若，有二十六万多僧尼还俗，有数千万顷土地被回收，有十五万户奴婢被收为两税户，佛教势力遭到致命打击。
八月，武宗传下诏令，向世人诏示佛教的害处。他说汉魏以来，佛教泛滥，有损于国家发展。到了唐代东西都寺院更多，寺院之间还互相攀比财富与僧尼数量，而僧尼们不劳而食，不劳而穿，致使国力衰竭，物力凋敝，有鉴于此，故志在必革，彻底剪灭这一祸根，以利国家。
宰相李德裕亦上《贺废毁诸寺表》，盛赞会昌毁佛之功。
武宗虽然很讨厌佛教，但对道教却十分信仰。赵归真入宫讲道，武宗亲自去听。不久唐武宗任命衡山道士刘玄静为银青光禄大夫、崇玄馆学士，并赐以广成先生的名号，还为他建崇玄馆，设置吏员，并铸有印章。刘玄静无意做官，并乞求武宗允许他回衡山仍旧修道，得到了武宗的同意。武宗又召罗浮道士邓元起入宫，向他问长生不老之术。武宗不但找归真探讨道术，还修筑望仙台于宫中，并把赵归真奉为师父。赵归真每次与武宗谈话，必抨击佛教讲死不讲生，只教人如何涅，让人受苦，妖言感众，毒害民众，应及早去除。武宗颇为赞同。谏宫们多次劝谏，让武宗不要如此信道，他不听。武宗口头上说自己因为放弃了许多爱好兴趣，如今让道士们出入宫禁只为说话解烦，至于军国大事，绝对不会受道士蛊惑。
武宗崇尚道法，却终为道法所害。唐武宗在吃了道士炼的金丹之后，性情变得暴躁，喜怒无常。十月，武宗向李德裕问政，李德裕回答说：“您的严厉决断我们难以猜测，大臣们都惊慌和害怕于您的表现。以前贼寇叛逆专横暴虐，当然应该用严厉的威刑来制服他们；可现在举国太平，还望您能宽以行政，这样使犯人服罪心服口服，老百姓能安心度日，臣就心满意足了。”后来武宗病重，病了十几天，话都说不出来。他不仅没有长生不老，反而于会昌六年（公元846年）三月二十三日驾崩，只活了三十三岁。
宣宗上台后，不喜欢李德裕，就把他贬到外地做官。赵归真等道士被杀，被毁佛寺又相继恢复，佛教势力卷土重来，会昌毁佛的成果和努力化作了泡影，唐朝政治更加趋于腐败。
会昌年间的毁佛行动，其实质是唐朝中央政府向寺院地主夺取土地、劳动力和财富。这次毁佛的胜利，扩大了政府的财源，极大地缓解了财政困难，因而也有利于中央政权的巩固。会昌末年，全国共有税户四百九十五万多户，比“元和中兴”时期增加了两倍多。
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