1251年，宪宗蒙哥即位，在处理完黄金家族内部的夺权纠纷后，部署了对各地征伐。蒙宋战争进入第二阶段。
蒙哥在安排军事征伐时，命察罕、也柳干统两淮等处蒙古、汉军；带答儿统四川等处蒙古、汉军；和里解等统吐蕃等处蒙古、汉军，“皆仍前征进”⑥。而以皇弟忽必烈主持漠南蒙古汉地军国庶事。对南宋的征伐，忽必烈广泛听取汉地儒臣和将领的意见，帮助大汗制定了更具进取意义的政策，在部署军事任务的同时，更重视解决粮饷问题，并在沿边建立屯驻基地。在巴蜀战场，巩昌便宜总帅汪德臣重筑沔州城，设官置署，作为深入四川内境的基地；在白龙江一带发展屯田，寓兵于农，把截了宋人北进的大门，为向四川用兵奠定了基础。在荆襄战场，采纳姚枢的建议，“以春去秋来之兵，分屯要地，寇至则战，寇去则耕，积谷高廪。边备既实，俟时大举”⑦。在两淮战场，命张柔移驻毫州，修路筑桥，通商贾之利。同时，河南经略司杨惟忠也在唐、邓、申、裕、嵩、汝、蔡、息、毫、颍等州开展屯田，以解决军队粮饷。经此安排部署，蒙古军在东起陈、毫，中经襄阳，西至唐、邓的沿边一线和川蜀战场，皆置重兵，改以往以虏掠、骚扰为主的战略为屯驻重兵，亦耕亦守，屯田积谷，利则出战的军事进取与恢复经济并举的方针。
以往的对宋战争，巴蜀战场进展较大，两淮与荆襄因淮水与长江的阻隔，进展迟缓。蒙哥改变以往三条战线齐头并进的战略，依然采取当初灭金所用的战略。宪宗二年（宋淳祐十二年，1252），蒙哥命忽必烈远征大理，实行对南宋更大规模的包抄。
同旭烈兀西征一样，仍从东、西道诸王的大军中每十人抽二人，并派一名宗王随从忽必烈远征，以大将速不台之子兀良哈台总督军事。同时，还有汉人董文用、董文忠兄弟和郑鼎所率的汉军。在进军之前，也照例遣人入大理先行招抚。三年（宋理宗宝祐元年，1253），忽必烈师至临洮，吐蕃首领、同知临洮府事赵阿哥潘又令其子率军从征。由于赵阿哥潘兄弟的支持协助，大军顺利通过叠、宕等吐蕃、羌人地区。
师至忒剌（又做塔刺，今甘肃省迭部县与四川若尔盖县接壤的达剌沟）后，兵分三路，“大将兀良哈台率西道兵，由宴当路（今四川阿坝草原）；诸王抄合、也只烈帅东道兵，由白蛮；帝（忽必烈）由中道”⑧。
兀良哈台自忒剌经四川色达、甘孜、新龙、理塘、稻城、得荣一线水草丰美的大草原，进军顺利。秋季，由旦当岭（今云南中旬境）进入云南。
古代风景画鉴赏忽必烈经阿坝草原沿大渡河西岸南下，一路招降牧区部落，鱼通（今康定东路）、长河（今泸定县大渡河西）、宁远（今石棉县与九龙县境）等地先后归降。然后渡大渡河，进入宋黎、雅之境。青羌五姓土司之一的杨土司部将高保四率先迎降，并引导大军招降了东岸部落。九月，忽必烈进攻黎州。过飞越岭（今汉源县西北），抵满陀城（即宋盘陀寨，今汉源县西北飞越岭至石城间）。留辎重于陀城，督军迅速南下，与西路会。十月，中路军于富林渡口再过大渡河。取古清溪道，经安宁河谷，“经行山谷二千余里”，十一月抵金沙江，以革囊及筏渡江。自北胜府汴头（今云南永胜境）渡江，再由丽江石关南进。中路所经为大渡河河谷地带，“山径盘屈”，有时不得不“舍骑徒步”，忽必烈历经艰难险阻，多次不得不由汉将郑鼎背负而行⑨。
东路取川西北通往内郡的古隘道，自忒剌至松（今四川松潘）、茂（今四川茂汶）二州。出岷江故道，经成都，进攻与四川南境相邻的大理白蛮地界。时余玠已死，新任蜀帅无能，四川防务废弛，东路军顺利通过宋军防线，下黎、雅，渡大渡河。
大理国拒绝招抚，加强防备。兀良哈台在降附的摩些部落（在大理北四百余里）的支持帮助下，进入察罕章（今云南丽江），攻下了不受招抚的部落，打乱了大理国的防御部署。十二月十三日，诸军毕集，包围大理城。十五日，城破。大理国主段兴智出奔善阐（今云南昆明市），国相高祥逃至统矢罗（今云南姚安），被追杀。
四年（1254）春，忽必烈班师，留兀良哈台戍守大理，继续征服尚未归附的部落。秋，兀良哈台下善阐。五年（1255），进取赤秃哥（今贵州西部）、罗罗斯（今四川凉山地区）。大理各部均被征服。六年（1256），段兴智以大理地图来献。
“忽必烈通过远征大理之役，为蒙古军迂回包抄，从长江以南进攻宋朝开辟了新的战场”⑩。此后，留戍云南的兀良哈台分别向四川、贵州、广西用兵。
宪宗六年（1256），蒙古诸王大会于欲儿陌哥都（月一儿灭怯土），商讨大举伐宋。以灭宋为目标的战争全面展开。蒙古军仍然分为左右两路南下。左翼军由塔察儿统率，包括诸王也松格、察忽剌、忽林赤，驸马纳陈、帖里干，将领不只儿、忙哥忽剌察儿、察罕等，号称大军三十万。右翼由蒙哥亲自统领，包括诸王窝阔台系的合答黑（也可合丹）、秃塔黑，察合台系的忽失海和其宗王阿必失合、纳邻合丹、合答黑薛禅，拖雷系的末哥，蒙哥子阿速带以及火儿赤那颜等军队。此外，尚有诸部军和汉军。1256年秋，塔察儿率左翼军南下，他们过东平，到汉江，攻襄、樊。因军纪不严，却热衷于掠夺，竟未能攻下一城一地，遭到大汗的谴责。
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