对张自忠的英勇表现，李宗仁予以高度评价：“若非张氏大义凛然，捐弃前嫌，及时赴援，则庞氏所部已成瓮中之鳖，必致全军覆灭。”胜利的消息传到国民党最高当局，蒋介石下令对张自忠和庞炳勋予以嘉奖。
不久，张自忠升任第二十七军团军团长，仍兼任五十九军军长。随后，在张自忠的率领下，五十九军先后参加了徐州会战和武汉会战。在第五战区从徐州突围时，张自忠率部担任掩护，使大军得以胜利完成战略性转移；在武汉会战中，他在演川、大别山一带有力阻击了日军。这年10月，张自忠晋升为第三十三集团军总司令，直接指挥五十九军、七十七军和五十五军。
武汉失守后，为保障川陕的安全，国民党当局将李宗仁第5战区的主力部队调至大洪山、桐柏山一带驻防。为巩固对武汉及外围地区的占领，解除中国军队对平汉路的威胁，日军于1939年5月和1940年5月，先后发动了以占领随县、枣阳、宜昌、襄樊等重要据点，威逼四川的“随枣会战”和“枣宜会战”（亦称“第二次随枣会战” ）。
根据第5战区的计划，张自忠的第三十三集团军布置在钟样以北的襄河两岸。会战打响后，张自忠亲自到襄河东岸指挥一八O师、三十八师给进攻的日军以沉重打击，共击毙伤日军三千多人，为赢得“随枣会战”的胜利立下了大功。第三十三集团军因此受到统帅部和战区长官部的嘉奖。
“随枣会战”后，中国军队于1939年冬在各战区对日军发动了“冬季攻势”。第三十三集团军在冬季攻势中再建大功，张自忠晋升为第五战区右翼兵团总指挥，下辖第三十三集团军及第二十九、第二十六集团军，并获宝鼎勋章一枚。
1940年5月，在第十一军司令官园部和一郎的指挥下，日军分别从信阳、随县、钟祥，向枣阳、宜昌发动了“枣宜会战”，驻守大洪山区、襄河两岸沿线的右翼兵团，在这次战役中首当其冲。5月1日，大战在即，张自忠给部属团以上的军官写了一封亲笔信，表达了他忠于国家、忠于人民的崇高精神和将生死置之度外、舍死御敌的雄心壮志，以激励大家“打起精神，咬紧牙根”拼死一战。信中说：
看最近之情况，敌人或要再来碰一下钉子。只要敌来犯，兄即到河东与弟等共同去牺牲。国家到了如此地步，除我等为其死，毫无其他办法。更相信只要我等能本此决心，我们的国家及我五千年历史之民族，决不致亡于区区三岛倭奴之手。为国家为民族死之决心，海不清（枯），石不烂，决不半点改变，愿与诸弟共勉之。
第二天，日军左路开始从钟祥北犯，向张自忠部发动进攻。敌军来势凶猛，右翼兵团不支纷纷后退，日军先后占领了长寿店、新野等地。
5月6日，李宗仁急令张自忠渡河截止敌人。接到命令的张自忠深知形势严峻，只有身先士卒，亲自过河指挥，才能了却与敌决一死战的心愿。
当晚，张将军召集集团军总部会议，提出：“我明天过河去督战。”大家认为总司令应该坐镇河西统一指挥，可他坚决不从。出发前，他亲笔留书并肩作战多年的副总司令冯治安：
因为战区全面战事之关系及本人之责任，均须过河与敌一拼，现已决定于今晚往襄河东岸进发。到河东后，如能与三十八师、一百七十九师取得联络，即率该两师与马师不顾一切，向北进之敌死拼，设若与一百七十九师、三十八师取不上联络，即带马之三个团，奔着我们最终之目标（死），往北前进。无论作好作坏，一定求良心得到安慰。以后公私，均得请我弟负责。由现在起，以后或暂别或永离，不得而知。专此布达。
小兄张自忠手启五月六日快活铺
5月7日，张自忠率总部、特务营及七十四师一个团，从总部驻地快活铺出发，由宜城东渡襄河，与北窜之敌展开激战。
10日，张自忠指挥三十八师、七十四师，在梅家大湾将南犯日军三十九师团拦腰截断，正好击中日军师团司令部。日军先头部队当即回头反击，后续部队也赶来，由梅家高庙向我反扑。我军出其不意，攻进梅家高庙内，将三十九师团击溃。
日军第十一军司令官园部和一郎得知张自忠部的位置后，即令其第十三师团、第三十九师团和池田大队的大部分兵力，迅速急转南下，以消灭张自忠部的有生力量。重庆最高统帅部和第五战区长官部据此判断日军开始南撤，随令张自忠部“迅速向南追击”，结果陷入日军的四面包围之中。
14日，进抵方家集，15日晚，张自忠率部经激战，到达南瓜店。16日凌晨，跟踪而至的日军五六千人向南瓜店包围过来，在飞机大炮的掩护下向张自忠部发起猛攻。在张自忠的沉着指挥下，我军士气旺盛，但因我军多日疲劳作战，又几近弹尽粮绝，在日军的强劲攻势下伤亡惨重，原防线均被日军突破。
在危亡时刻，张自忠令总部非战斗人员和苏联顾问撤离战场，并把身边仅有的手枪队也派出去参加战斗，他自己却始终坚持不离开阵地，往来督战。他右肩和左臂先后受伤，下午两点多，日军冲上阵地，张将军不幸身中数弹，壮烈牺牲。
张将军牺牲后，日军第三十九师团将其遗体抬至南瓜店以北二十里处的陈家集，用酒精擦洗、白布裹好后，浅葬于陈家祠堂的后面，并插一木牌，上写“支那总司令张自忠”。
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