大概是出于成吉思汗的声望，他所支持的窝阔台在他死后很顺利地登上了汗位。窝阔台死后，术赤系后王拔都（术赤子）不满窝阔台之子贵由即位，托辞足疾拒绝参加推举大汗的宗亲大会。贵由为此忿懑不已，即位后就领兵西驰，想攻打拔都。只因为他在西行途中突然死去（据当时谣传，一说为拔都派遣的奸细毒死，一说与拔都弟昔班酒后斗殴致死），宗亲间的一场内讧战争才得以避免。贵由死后，拔都力主推戴拖雷之子蒙哥为大汗。窝阔台、察合台系后王先是消极抵制，后来两系部分诸王又以朝会为名，企图率军突袭蒙哥；事泄，遭到蒙哥的清算。蒙哥在位10年。1259年，他因攻宋受伤，染疾而死，由是酿成蒙古高原和中原汉地两汗对峙的汗位继承危机。
蒙哥汗蒙哥汗有三个同母胞弟。他即位后，命忽必烈到汉地主持攻宋，旭烈兀西征穆斯林世界尚未臣服的部分。忽必烈虽然因为治理汉地“得中土心”而招致蒙哥猜忌，一度被召回漠北，但不久还是被重新遣往中原配合蒙哥汗攻宋。因此在蒙哥亲征四川以后，留守漠北大营的是他的幼弟阿里不哥。蒙哥死讯传到漠北，阿里不哥立刻调兵遣将，按图籍号令中原诸道，多方钳制忽必烈，诱逼他返归漠北。这一番动作再清楚不过地表明，他是为夺取汗位做准备。
在当时黄金氏族的成员中间，忽必烈似乎是最留心汉地治乱的一个人。中原士人和统治层中的许多人也都把“用汉法治中国”的希望寄托在他的身上。按往昔惯例，在接获丧报后，忽必烈应当尽快停止攻宋，回赴草地“会丧”。但是，尽管他确实采取了“断然班师”的行动，却在退到燕京附近后逗留不进将近三个月。他明白自己的优势是在漠南汉地，返回蒙古草原，他就只能受制于阿里不哥和支持阿里不哥的窝阔台、察合台系和术赤系后王。观望再三，他决意利用中原汉地的经济、人力和政治资源，与阿里不哥争夺汗位。1260年4月，他抵达新筑成不久的开平城，以先发制人的手段抢先宣布即大汗位，建元中统。支持他的蒙古宗亲，主要是东道诸王。消息传到漠北，阿里不哥连忙在他驻夏的阿勒泰山麓召集大会，即位称汗。随即爆发的争位之战时断时续地打了四年多，以走投无路的阿里不哥被迫向忽必烈输诚结束。
忽必烈与阿里不哥的争位战争对蒙元历史的意义，远远超出了到底由谁来继承大汗宝座这个问题本身。一方面，忽必烈依靠汉地资源战胜阿里不哥，为蒙古贵族中主张变通祖制来解决“汉地不治”的一派把统治重心从碛北移至漠南，从而更加便利于他们采纳汉法，建立对中原的秩序化统治，提供了一次恰逢其时的契机。另一方面，蒙古统治重心的南移，必然地给予大蒙古国的政治地理结构以重大影响。如果说一个立国于蒙古高原的王朝有可能同时控制中原汉地和西域诸地，那么立国于中原的政权要同时有效地控制蒙古高原和西域就会经常显得力不从心。蒙古高原是黄金氏族的“祖宗根本之地”。为了确保蒙古本部，蒙元政府不得不逐步放弃对大蒙古国建立在西域的两大行政区的直接统治。
在争位战争之初，西道诸王的立场对忽必烈十分不利。术赤、察合台和窝阔台系后王都支持阿里不哥：留守旭烈兀老营的药木忽儿（旭烈兀子）也站在阿里不哥一边。为争取西道诸王的支持，忽必烈乘西道诸王对阿里不哥渐生不满的形势，明确宣布自阿姆河以西直到马木鲁克（当时统治埃及的穆斯林王朝）疆界的全部“塔吉克地面”归旭烈兀守卫，阿姆河以东直到阿勒泰山之地则归察合台后王阿鲁忽镇守。于是，除术赤后王早已分治于钦察草原之外，突厥斯坦西部及河中地区、波斯和呼罗珊（今阿富汗西北部和伊朗霍腊散省）也正式从大汗直接领有的国土中分离出来，成为中央汗廷的守藩之国。这样，1260年就成为大蒙古国的行政体制和政治地理结构都发生了重大改变的一年。
忽必烈的即位诏书，在中统元年他登上皇位一个月之后才颁行天下，表明当时他筹措抢先即位，是何等忙乱仓促。这是蒙古大汗第一次依汉制发表即位诏。忽必烈在诏书里宣布：“祖述变通，正在今日。”此后十多年间，新政权大规模参用中原王朝的传统体制以改变“文治多缺”的局面，朝廷取《易经》“大哉乾元”之义，建汉制国号谓“大元”（1271）；定制以开平为上都（1264）、燕京为大都（1272）；国家的行政、军事、监察、司法、财税等制度体系也逐渐完备。
隋唐王朝的行政中枢机构采取三省六部制。以后中书、门下两省权势渐衰，金朝废二省，止用尚书省领六部。由于大蒙古国时期借用“尚书省”作为大札鲁忽赤衙署的汉语译名，忽必烈改用“中书省”作为行政中枢的名称，以之领吏、户、礼、兵、刑、工六部。元初用重臣带中书省职衔到地方协调处理特殊事务，称为某处行中书省事，事毕撤罢。到忽必烈后期，派驻各地的行中书省（简称行省）逐渐成为常设的最高地方行政机构。依元代定制，除中书省直辖地区（含今山东、河北、山西、辽宁、内蒙等省区的大部或一部），全国划分为岭北、辽阳、河南江北、陕西、四川、甘肃、云南、江浙、江西、湖广等十余个行省，并设宣政院兼理吐蕃（今西藏及云、贵、川、青藏地区）军政。天山南北的诸多绿洲城池，元代中后叶大都在察合台系后王的控制下。原驻畏兀儿地区的高昌王亦都护家族退居永昌（在今甘肃）。元廷在位于元西北边境的哈迷里（今新疆哈密）安置了忠于元朝的一支察合台后裔，封为豳王。
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